近日,东北大学冶金与材料过程外场控制研究团队,在国家自然科学基金委员会主管主办的综合性高水平英文期刊《Fundamental Research》发表了题为“Magnetic field-assisted anchoring of high-density Pt single atoms on MXene for enhanced hydrogen evolution reaction”的研究论文。东北大学为该论文的第一作者单位,东北大学冶金学院博士研究生王钟为第一作者,王强教授与袁双研究员为共同通讯作者。

全球能源转型的迫切需求使得高效绿色制氢技术的开发成为实现碳中和目标的关键挑战。电解水制氢因其零碳排放特性被视为最具可持续性的技术路径,但其工业化应用长期受制于析氢反应(HER)动力学迟缓的限制。Pt基催化剂具有最佳的反应活性,但Pt资源稀缺,亟需有针对性的提升Pt的利用效率。单原子催化剂凭借近100%的原子利用率和独特的尺寸量子效应,为解决该问题提供了新思路。但Pt单原子催化剂(PtSA)的可控合成仍面临两大核心挑战:热力学驱动的原子团聚失活,以及载体锚定位点利用不足。
针对上述挑战,研究团队创新性地将磁场工程与MXene载体设计相融合,成功实现高密度铂单原子的可控锚定。MXene材料凭借其金属级导电性、可调控的表面官能团(-O/-OH/-F)及优异化学稳定性,可以有效的锚定PtSA,有效的防止单原团聚。而磁场诱导的磁流体动力学效应增强了PtSA沉积动力学。在0.6 T磁场下制备的PtSA-0.6@MXene/NF催化剂,其Pt的沉积速率较无磁场下制备的催化剂提升2.1倍,单原子负载量从62 μg cm-2跃升至93 μg cm-2。多尺度模拟揭示磁流体力学效应不仅可以优化界面传质动力学,还可诱导高密度PtSA构型的形成。第一性原理模拟计算证实了高密度PtSA构型不仅使d带中心下移,而且增强了催化剂整体导电性,从而显著降低反应能垒。PtSA-0.6@MXene/NF催化剂在1 M KOH电解液中展现出优异的HER性能。当电流密度为10 mA cm⁻²时过电位仅12 mV(较商用Pt/C的34 mV降低65%)。在50 mV过电位下Pt质量活性达3458.7 A g⁻¹,为Pt/C(52.3 A g⁻¹)的66.1倍,且优于美国能源部2025年技术目标(2000 A g⁻¹)的1.73倍。本项研究为磁场调控PtSA催化剂合成提供了新范式,开辟了高性能电解水制氢催化剂设计的新路径。

图 磁场下Pt单原子锚定示意图,以及催化剂形貌、性能对比
原文链接:https://doi.org/10.1016/j.fmre.2025.10.012
